我校功能纳米与软物质研究院申博渊教授及其合作者在Nature上发表论文

在分子筛等多孔材料的微孔道中,有机小分子有着特殊的吸附和反应行为,这决定了该类材料在催化、分离和储能领域的广泛应用。小分子和分子筛骨架之间的主客体相互作用是这类材料特殊性质和应用的微观基础。利用先进电子显微技术实现分子筛内小分子构象的原子级分辨率观察能够帮助我们直接“看到”不同类型的主客体相互作用,进而实现对相互作用位点和机理的微观解释。然而,由于电子损伤和分辨率不足等技术限制,对于有机小分子这种电子敏感性和轻元素体系的观察一直充满挑战,特别是有机单分子的原子级成像,这依然是电子显微学领域内一座难以触及的圣杯。因此,对分子吸脱附行为和主客体相互作用的原子尺度的认识和理解仍然困扰着相关领域的研究者们。近年来兴起的积分差分相位衬度扫描透射电子显微技术(integrated differential phase contrast scanning transmission electron microscopy, iDPC-STEM)为这一目标带来了新的希望。

近日,我校功能纳米与软物质研究院(FUNSOM)申博渊教授与清华大学魏飞教授和陈晓博士合作,利用iDPC-STEM及原位电镜技术,实现了对单个吡啶和噻吩分子在ZSM-5分子筛中吸脱附行为和原子级构象的直接观察,突破了有机单分子在电镜下难以实现原子级成像的技术瓶颈,真正从原子级尺度解析了吡啶、噻吩等极性有机小分子和分子筛酸性位点的相互作用机制。通过原子坐标与模拟计算结果的最小二乘法拟合,可以分析得到与成像结果最接近的分子构象,进而从原子级层面指出酸性位点最可能的位置。这项工作提供了在静态图像和原位实验中直接观察这些分子构象和相互作用的一般策略,进一步将超高分辨率电子显微学的应用场景扩展到对多种单分子行为的实空间研究。相关成果于2022713日线上发表于《Nature》期刊(Nature, volume 607, pages 703–707 (2022)),申博渊教授为本文的第一作者,FUNSOM为第二署名单位。

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41586-022-04876-x

文章题目:Atomic imaging of zeolite-confined single molecules by electron microscopy

作者信息:Boyuan Shen, Huiqiu Wang, Hao Xiong, Xiao Chen*, Eric G. T. Bosch, Ivan LazicWeizhong Qian, Fei Wei*

项目资助:This work was supported by the National Key Research and Development Program of China (no. 2020YFB0606401), the National Natural Science Foundation of China (nos. 22005170, 21771029 and 202013981) and the National Key R&D Program of China (2017YFB0602204). We are grateful to the Tsinghua National Laboratory for Information Science and Technology for assistance with the energy simulation. B.S. is also thankful for the support from Suzhou Key Laboratory of Functional Nano & Soft Materials, Collaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science & Technology, the 111 Project.


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